随着纳米科技的快速发展,液相激光烧蚀(Laser Ablation in Liquids, LAL)作为一种绿色、无需表面活性剂的纳米颗粒合成技术,近年来备受关注。该技术能够制备高纯度、富含晶格缺陷的纳米材料,在催化、生物医药、能源存储等领域展现出广阔应用前景。然而,相比空气中的激光烧蚀,LAL的能量效率低约一个数量级,主要受限于材料再沉积、非线性吸收和气泡屏蔽等机制。尽管模拟预测再沉积是效率低下的主因,但缺乏实验验证。本研究旨在通过单脉冲和多脉冲实验,直接验证再沉积现象并量化其影响,同时探索提升LAL效率的策略。
为精准解析烧蚀机制,由慕尼黑大学牵头的研究团队创新性地采用泵浦-探测显微镜(PPM)与单脉冲/多脉冲烧蚀对比实验,选取金(Au)和铁镍合金(FeNi)作为模型材料,覆盖不同热物理特性以增强结论普适性。实验设计严格控制吸收通量一致,消除介质差异带来的干扰,通过非线性透射与自反射率校正吸收效应。单脉冲实验使用3皮秒超短脉冲,在无气泡与纳米颗粒干扰的条件下,直接比较空气与水中烧蚀坑形貌,量化效率差异;多脉冲实验则更贴近工业实际,评估重复脉冲下纳米颗粒屏蔽对累积烧蚀的影响。PPM技术实现了飞秒级时间分辨观测,首次捕捉到空化层在60皮秒内重新沉积的动态过程,并结合分子动力学模拟,验证了层裂与相爆炸两种机制下的再沉积行为。
研究明确证实:水中吸收校正后的烧蚀效率仅为空气中的约1/4,再沉积是核心限制因素。在层裂机制下,空化层快速再沉积显著降低材料去除率;当脉冲宽度超过50皮秒时,效率趋于饱和,表明再沉积主导过程。通过优化多脉冲策略,仅10次脉冲即可使金的烧蚀效率达到2 μm³/μJ(等效431 J/mm³),较现有超快LAL记录提升近10倍。这一突破为高效绿色纳米制造开辟新径。展望未来,结合GHz高频脉冲串与多光束协同烧蚀技术,有望进一步抑制屏蔽效应,实现克级每小时的连续化生产,推动LAL从实验室走向工业化,成为可持续纳米合成的主流技术之一。
以题为“Mechanisms of Laser Ablation in Liquids and Their Impact on the Efficiency of Nanoparticle Generation”的论文发表在《LASER & Photonics Review》上。

图1.液相激光烧蚀(LAL)过程中能量效率低下的核心机制。空气中与液体中的激光烧蚀过程限制液相烧蚀效率的三个关键因素。

图2.单脉冲激光烧蚀效率的实验对比。量化了在相同激光通量下,材料在空气与水两种环境中的烧蚀深度差异。

图3.泵浦-探测显微镜(PPM)捕捉到的液相激光烧蚀(LAL)超快动态过程。

图4. GHz脉冲串技术抑制纳米颗粒屏蔽效应,提升液相激光烧蚀(LAL)效率。

